太原理工大学董宪姝教授研究团队：铝离子和壳聚糖对煤炭废水固液分离的协同作用及其作用机理研究 | MDPI Polymers

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文章导读

寻找一种环保高效可替代聚丙烯酰胺 (Polyacrylamide, PAM) 用于煤炭废水固液分离的絮凝剂迫在眉睫。为探究壳聚糖 (Chitosan, CTS) 是否可以成为一种用于煤泥废水固液分离的絮凝药剂，本研究采用 AlCl₃—壳聚糖对煤浆废水进行絮凝沉降脱水试验，为处理煤炭废水絮凝剂的选择提供了新思路。

研究过程与结果

作者使用氯化铝-壳聚糖复配对配制的煤炭废水进行了不同 CTS 药剂量、不同剪切强度条件的絮凝沉降脱水试验。作者采用聚焦束反射测量对沉降过程煤炭废水上部澄清层中难沉微细颗粒数量进行了动态监测；对沉降后的絮团进行显微镜拍摄分析，探究了 AlCl₃ 和 CTS 对煤泥废水絮凝沉降效果及絮团特性的影响；通过石英晶体耗散微平衡 QCM-D 研究了壳聚糖在碳芯片表面的吸附行为；结合煤泥颗粒的电位变化，分析了 AlCl₃—壳聚糖的协同作用机理。如图 1 所示，煤泥悬浮液单加壳聚糖后煤泥沉降速度加快，但残留微细粒颗粒多，添加 AlCl₃ 后，10~100 μm 颗粒数量减少 25%。

图 1. AlCl₃ 对烧杯上部微细颗粒动态变化过程的影响。(a) 上清液中 10~100 μm 微细颗粒的动态变化过程；(b) 上清液中 1~500 μm 微细颗粒的弦长分布。

合理的壳聚糖用量煤泥絮凝沉降效果最佳 (如图 2)。当壳聚糖用量为 0.8 g/kg 时，滤饼水分为 28%、脱水速率为 1.49 cm/min、滤饼平均质量比阻为 2.853×10¹¹ m/kg (如图 3)，脱水效果最佳。当壳聚糖用量为 1.0 g/kg 时，絮凝体的残留颗粒数最少 (如图 4)。

图 2. 不同壳聚糖用量对煤泥水悬浮液沉降效果与透射比的影响。(a) 沉降速度和压缩层厚度；(b) 透过率和吸光度。

图 3. 不同壳聚糖用量对煤泥水脱水效果的影响。(a) 过滤速率；(b) 脱水速率、平均质量比阻和滤饼水分。

图 4. 壳聚糖用量对细颗粒的动态监测。(a) 上清液中 10~100 μm 颗粒数量的动态过程；(b~d) 壳聚糖用量为 0.4、1.0 和 1.6 g/kg 时，上清液中 1~500 μm 微细颗粒的弦长分布。

图 5 和图 6 分别显示了不同药剂条件下的煤泥絮团形貌与絮团特性。煤泥颗粒在 Al³⁺ 的作用下发生团聚，在加入壳聚糖后发生絮凝形成絮团。

图 5. 不同药剂条件下的煤泥絮团形貌。(a) 不加药；(b) Al³⁺；(c) Al³⁺+0.4 g/kg 壳聚糖；(d) Al³⁺+0.6 g/kg 壳聚糖；(e) Al³⁺+0.8 g/kg 壳聚糖；(f) Al³⁺+1.0 g/kg 壳聚糖；(g) Al³⁺+1.2 g/kg 壳聚糖；(h) Al³⁺+1.6 g/kg 壳聚糖。

图 6. 不同药剂条件下的煤泥絮团特性。

低药剂量下，CTS 药剂的可吸附颗粒位点全部粘附上颗粒絮凝形成小的、比较密实的絮团，使得药剂没有剩余吸附位点与其它小絮团絮凝 (如图 7)。随着药剂量增加，杯中的药剂数量增多与煤泥颗粒絮凝发生的空间位点越多，在烧杯起始形成的小絮团数量增多，形成的絮团的网状架构空间分散程度高、孔隙率多。

图 7. 高低药剂量下絮凝过程的对比图：(a) 低用量；(b) 高用量。(c) 小絮团絮凝碰撞形成更大的絮团。

一定范围内增大剪切速率，有利于聚并效率和絮团粒径的增加；但过高的剪切速率将产生较高的湍流耗散率，使絮团破碎效率增大，絮团尺寸的减少，但最终二次絮凝有利于微细颗粒的减少 (如图 8)。

图 8. 不同搅拌转速对微细颗粒影响的动态监测。(a) 不同搅拌转速下，上清液中 10~100 μm 颗粒数量的动态变化过程；(b~d) 在 200、400、600 rpm 下，下上清液 1~1000 μm 范围内加药各阶段的煤泥颗粒弦长分布。

图 9 和图 10 分别显示了不同剪切条件下的煤泥絮团形貌与絮团特性。结果表明，在一定范围内增大剪切强度使絮团尺寸增大；然而过高的剪切强度会使絮团破碎，絮团尺寸降低。

图 9. 不同搅拌速度下的煤泥絮团形貌：(a) 150 rpm；(b) 200 rpm；(c) 400 rpm；(d) 600 rpm。

图 10. 不同搅拌速度下的煤泥絮团特性。

在 Al³⁺ 离子存在的条件下壳聚糖在碳表面持续吸附，吸附强度高于单独的壳聚糖 (如图 11)。Al³⁺ 离子与壳聚糖的混合溶液在碳表面脱附为 Al³⁺ 与部分壳聚糖，脱附残留的物质仍为壳聚糖。Al³⁺ 的加入中和了煤浆表面的负电荷，有利煤泥颗粒之间的团聚 (如图 12)。

图 11. 壳聚糖在碳表面上的吸附和脱附行为的 QCM-D 测试结果。(a) 通入 CTS 碳芯片的 ΔF 和 ΔD 变化趋势图；(b) 先通入 Al³⁺ 后通入 Al³⁺+CTS 混合液的碳芯片 ΔF 和 ΔD 变化趋势图；(c) 两种条件下 f₃、D₃ 的对比图；(d) 两种条件下吸附厚度对比图。

图 12. Al³⁺ 浓度与煤浆电位的关系。

图 13 显示了 AlCl₃ 和壳聚糖的协同作用机理。在低壳聚糖用量下，Al³⁺ 的水解促进了壳聚糖的质子化，AlCl₃—壳聚糖的协同作用提高了絮凝体的电中和能力和吸附桥接能力。对于高用量的壳聚糖，壳聚糖的质子化作用减弱，壳聚糖自组装成网状结构，絮凝主要絮凝主要以吸附架桥作用为主，形成的絮团尺寸增大，孔隙增多。

图 13. 在凝聚-絮凝过程中 AlCl₃ 与壳聚糖的协同作用机理。(a) 壳聚糖的质子化和去质子化；(b) AlCl₃ 作用下的凝聚过程；(c) Al³⁺ 作用降低煤颗粒表面电位；(d) 不同用量壳聚糖作用下的絮凝作用。

研究结论

// 壳聚糖可以满足成为煤泥废水固液分离需要的药剂要求，能够成为可替代聚丙烯酰胺环保高效的絮凝剂。

// 合理的壳聚糖药剂量，一定剪切强度下有利于煤泥微细颗粒的减少，使得絮体结构紧密、粒径增大，改善沉降效果。

// Al³⁺ 离子与壳聚糖的混合溶液在碳表面的吸附作用更强，AlCl₃—壳聚糖的协同作用提高了药剂混凝的电中和能力和吸附架桥能力。

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原文出自 Polymers 期刊

Chang, M.; Ma, X.; Dong, X.; Fan, Y.; Chen, R. The Synergistic Effects of Al3+ and Chitosan on the Solid–Liquid Separation of Coal Wastewater and Their Mechanism of Action. Polymers 2022, 14, 3970.

   Polymers 期刊介绍

主编：

Alexander Böker, University of Potsdam, Germany

期刊主题涉及聚合物化学、聚合物分析与表征、高分子物理与理论、聚合物加工、聚合物应用、生物大分子、生物基和生物可降解聚合物、循环和绿色聚合物科学、聚合物胶体、聚合物膜和聚合物复合材料等研究领域。

2021 Impact Factor	4.967
2021 CiteScore	5.7
Time to First Decision	13 Days
Time to Publication	31 Days

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